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宁波材料所在就原子催化领域取得进展 通告时间:2019年4月1日 来:中科院宁波材料所

金属单原子催化剂因其独具原子级分流的金属活性中心,表现有最优异的催化活性和最大的原子以效率。从2011年中国科学院大连化学物理研究所张涛院士提出但原子催化的定义以来,金属单原子催化剂已经迅速成为了催化领域的研究前沿和热。目前制备金属单原子催化剂的政策主要起水相浸渍、原子层沉积、五金氢氧化物/聚合物核壳结构政策和就电化学策略等。但是,这些办法只适用于特定的某一类金属单原子的筹措,没扩展成普适性的方法。至今金属单原子催化剂的筹措仍然是一大挑战,立即主要是因为只原子的强表面能致其易聚集成纳米颗粒。所以,为更加推动金属单原子催化剂的广泛使用,需要开发先进的筹措技术,特别是有普适性的筹措技术。

  针对当时同现状,中国科学院宁波材料技术和工程研究所陈亮研究员团队基于金属有机框架材料提出了同种普适性的只原子催化剂制备方法:选择有联吡啶基团的Zr资本属有机框架材料(如果UiO(bpdc)),通过后处理修饰方法将金属盐前驱体配位在到统一吡啶基团上,下一场在惰性气氛下进行碳化并酸刻蚀去除ZrO2纳米颗粒,所以得到金属单原子催化剂。合并吡啶具有活泼的N各点,可以以金属离子锚定在有机配体上,使得防止在高温碳化过程金属离子的集聚并在碳化过程优先与N形成化学键。依照方法的技术路线简单、有普适性,还可以避免生成杂相。根据这,林贻超副研究员成功制备了Fe、Co、Ni、Cu相当多只原子催化剂,连通过同步辐射近边吸收和球差电镜等特征方法验证。如果近边吸收拟合结果和穆斯保尔谱测试表明该方法所筹的金属单原子配位数为5,和过去文献报导的四配位或二配位金属单原子有较大区别。该研究团队还因为Fe只原子催化剂为例,研究了那个在电催化氧还原反应(ORR)中的应用。结果表明Fe只原子具有非常好的ORR性能,在0.1M KOH受到,那个半坡电位为0.89V,优化商业化Pt/C催化剂;密度泛函理论计算则揭示了Fe只原子的强ORR活性来源于其特别的五配位结构。

  有关结果近日因“Fabricating Single-atom Catalysts from Chelating Metal in Open Frameworks”啊写上在Advanced Materials报上(2019, 1808193,https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201808193)。该工作取得了国家重要研发计划课题和自然科学基金委面上项目的大力支持,同步辐射实验得到了中科院上海应物所及上海光源的大力支持,计算部分得到了人工微结构是和技术并创新中心高性能计算中心的支持。

 

希冀1 只原子催化剂的合成路线示意图

 

希冀2 Fe、Co、Ni、Cu四种单原子催化剂的TEM图以及球差电镜图片

 

  (新能源所 林贻超)

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